他在巡视襄阳城四周后，主持了对该城进攻的部署会议。他认为，要想攻下襄阳，必先扫清外围，并要求在白河口、鹿门山（今襄阳东南）、鹿门山、马虎头山修筑坚固防御阵地，他说“若筑垒于此，襄阳粮道可断也”。并初步打算在汉水上游设立水寨。防止宋军东北从邓州、新野方向，东南从枣阳、随州方向，西南从南漳、宜城方向、西北从老河口、谷城方向向襄阳运输军备粮草等物质。
为切断襄阳与周边的联系，阿术还专门派数位将军分别先后带领几支精干地骑兵队伍“入南郡（今湖北荆州江陵县）、取仙人（今湖北老河口仙人渡）、夺铁城（疑是今湖北谷城）等宋军军事寨栅（据点）”，元军退兵时有意避开宋军的拦截，阿术让小股部队在牛心岭（疑是砚山，今湖北襄阳南，与鹿门山相对）“立虚寨，设疑火”，蒙古主力在小道附近布下埋伏，一次歼灭宋军1万多人。
至元五年（1268年），阿术鹿门、新城等地修筑了许多堡垒，后陆续建造了白河口、楚山、百丈、漫河滩等城堡。接着又在汉水中修筑防御台（水寨），与夹江两堡垒相应，从此宋兵没有办法援助襄阳。次年（1269年）七月，天降大雨，汉水暴涨，宋将夏贵、范文虎相继率兵来援，从水、陆两路分别接进襄阳。阿术对部下诸将说：“宋军不过是虚张声势，我们不必与他们硬拚，我们应该加紧修造整船只、修筑堡垒和训练水军”。
诸将认为他说得对。过了一段时间，宋兵到了元军修筑的新堡附近，元军凭借有利据点，大败南宋军，杀死淹死和俘虏的就有5千人，缴获战船百余艘。阿术因此修制战船，训练水军，在襄阳城外建筑圆城，以逼襄阳。有效地切断了宋军的水陆援道，完成了对襄阳的战略包围。其后几年，元军主要采取了围点打援的战略战术，屡次挫败来援的宋军。
八年（1271年），范文虎、来兴国复率南宋水师来救，用百艘战船逼近百丈山，被元军打败。九年（1272年）三月，阿术领兵在樊城郊外，又开始增筑圆城重围逼之。南宋偏将军张顺、张贵乔装成老百姓，带着百余艘“民船”，从老河口、谷城顺水流入襄阳，被阿术识破，张顺战死，张贵仅带少数物质进入了襄阳城。张贵没有敢在城中停留多久，就乘船顺流东去。
阿术和元水军主帅刘整列好战船等待张贵，张贵被生擒。襄阳因粮草无继，守军饿得几乎拿不动武器，防守器械也几乎用光了，这年腊月，阿术率兵攻陷樊城。襄阳守将吕文焕不得已率众投降。至元十年（1273年）七月，阿术奉命移师淮东。抵达扬州城下，南宋军千余骑出战，中了阿术埋伏活捉了首领王都统。次年（1274年）正月，阿术回到大都（今北京），与阿里海牙共同奏请元世祖趁势灭宋。
阿术以自身的经历介绍说：“臣久在行间，备见宋兵弱于往昔，失今不取，时不再来”。元世祖忽必烈终于下了灭宋决心，毅然增兵十万，晋升阿术为平章政事、副元帅，与丞相、元帅伯颜和参政阿里海牙等组成征宋的指挥部。九月，元军水陆两路沿汉江而下，抵达设防坚固的郢州（yǐng今湖北钟祥）。阿术领军在盐山（今钟祥北）与南宋大将张世杰遭遇，双方经过简短搏杀、各自收兵。
阿术抓到了附近百姓询问，得知郢州分为新、旧两座城池，全部用石头垒砌的，城池坚固。新城在汉水东北岸，老城在汉水西南岸，汉江河中横有铁索，河中广布暗桩，并在沿江布置了不少暗弩强弓。这个百姓又告知元军，宋沿江九郡主要兵力驻扎在郢州。如果硬闯一定不得而过。阿术请教怎么办？百姓说，郢州下游有一个黄家湾堡的地方，附近有一条沟，若经过必要挖掘，即可推舟通往藤湖，再绕至汉江。
阿术听罢大喜，将这些情况报告给了伯颜和阿里海牙。伯颜也很高兴，阿里海牙在前按百姓所说果然先过了郢州。南宋兵千余人来追，伯颜、阿术殿后，身边只有数十骑，阿术单马独骑、横槊挡道，一连斩杀十多人，元军后卫赶来共斩杀5百余人，生擒了两将。十月，阿术率兵攻克沙洋（今湖北沙洋），并攻破新城。当时，南宋水兵都统夏贵率千余战船驻守阳逻堡（今湖北武汉新洲区），江中和两岸防守严密，渡口及要害之处均掌握在宋军手中。
元军水师、骑兵连续攻阳逻堡三日，没能克服战略要点。阿术建议暂停攻城，他说：“攻城，下策也，若分军船之半，循岸西上，对青山矶止泊，伺隙捣虚，可以得志”。伯颜正好也有此意，就同意了他的意见。第二天大雪，夜间，阿术率水陆精兵从下游逆水驾舟横渡长江，快到长江南岸时，与巡江的宋军程鹏飞所率水师展开大战；南宋军见元军勇猛，怯战退走。
