元军成功突破了宋军的阻拦。此战以后，兀良合台部进展顺利，沿途“蹴贵州（今广西贵县），蹂象州（今广西来宾），入静江府（今广西桂林），连破辰、沅二州（今湖南湘西），直抵潭州（今湖南长沙）城下”。一路可谓畅通无阻。阿术这次跟随父亲转战千里，经历了大小十三战，未尝败绩。阿术在近十年的军旅生活中得到了极大地锤炼，在战斗中逐步提高了自己的军事谋略和指挥才能。
元军得胜班师，元宪宗蒙哥在庆功宴上为诸将把酒时说：“阿术未有名位，挺身奉国，特赐黄金三百两，以勉将来”！中统元年（1260年），元世祖忽必烈即位后，阿术被任命为贴身卫士。中统三年（1262年），阿术又跟从宗室王爷拜出、帖哥等平定了李璮叛乱。这年九月阿术因功由宿卫将领迁升为征南都元帅，率部驻扎在汴京开封。
阿术到任以后，积极恢复淮北宿州建置。李璮的叛乱虽说平定了，但也间接导致了元朝民族歧视的形成，这为以后蒙古族的统治造成了不安定因素。这是后话。至元四年（1267年）冬，元廷鉴于以前的经验教训，忽必烈决定任命阿术为主将，把攻宋的主要目标定在汉水中游的军事重镇襄阳。为此，宋元双方都投入了大量兵力在此展开了长达五六年的争夺战。
阿术临行前对忽必烈说：“蒙古人攻城拔掠地没有什么说的，但遇到山水、寨栅就不如汉人了，这次攻打襄阳，非汉军不可，所特请陛下让宜令（蒙汉翻译官员）史枢（此前为蒙古汉军将领）率汉军协助，才有取胜的把握。元世祖同意了。阿术作为“襄阳之战”的元军主将，专门到马虎头山（今襄阳西南）、白河口（白河与汉江交汇处，今襄阳襄州东北）等地观察其周围地形、以及侦察宋军的布防情况。
他在巡视襄阳城四周后，主持了对该城进攻的部署会议。他认为，要想攻下襄阳，必先扫清外围，并要求在白河口、鹿门山（今襄阳东南）、鹿门山、马虎头山修筑坚固防御阵地，他说“若筑垒于此，襄阳粮道可断也”。并初步打算在汉水上游设立水寨。防止宋军东北从邓州、新野方向，东南从枣阳、随州方向，西南从南漳、宜城方向、西北从老河口、谷城方向向襄阳运输军备粮草等物质。
为切断襄阳与周边的联系，阿术还专门派数位将军分别先后带领几支精干地骑兵队伍“入南郡（今湖北荆州江陵县）、取仙人（今湖北老河口仙人渡）、夺铁城（疑是今湖北谷城）等宋军军事寨栅（据点）”，元军退兵时有意避开宋军的拦截，阿术让小股部队在牛心岭（疑是砚山，今湖北襄阳南，与鹿门山相对）“立虚寨，设疑火”，蒙古主力在小道附近布下埋伏，一次歼灭宋军1万多人。
至元五年（1268年），阿术鹿门、新城等地修筑了许多堡垒，后陆续建造了白河口、楚山、百丈、漫河滩等城堡。接着又在汉水中修筑防御台（水寨），与夹江两堡垒相应，从此宋兵没有办法援助襄阳。次年（1269年）七月，天降大雨，汉水暴涨，宋将夏贵、范文虎相继率兵来援，从水、陆两路分别接进襄阳。阿术对部下诸将说：“宋军不过是虚张声势，我们不必与他们硬拚，我们应该加紧修造整船只、修筑堡垒和训练水军”。
诸将认为他说得对。过了一段时间，宋兵到了元军修筑的新堡附近，元军凭借有利据点，大败南宋军，杀死淹死和俘虏的就有5千人，缴获战船百余艘。阿术因此修制战船，训练水军，在襄阳城外建筑圆城，以逼襄阳。有效地切断了宋军的水陆援道，完成了对襄阳的战略包围。其后几年，元军主要采取了围点打援的战略战术，屡次挫败来援的宋军。
八年（1271年），范文虎、来兴国复率南宋水师来救，用百艘战船逼近百丈山，被元军打败。九年（1272年）三月，阿术领兵在樊城郊外，又开始增筑圆城重围逼之。南宋偏将军张顺、张贵乔装成老百姓，带着百余艘“民船”，从老河口、谷城顺水流入襄阳，被阿术识破，张顺战死，张贵仅带少数物质进入了襄阳城。张贵没有敢在城中停留多久，就乘船顺流东去。
阿术和元水军主帅刘整列好战船等待张贵，张贵被生擒。襄阳因粮草无继，守军饿得几乎拿不动武器，防守器械也几乎用光了，这年腊月，阿术率兵攻陷樊城。襄阳守将吕文焕不得已率众投降。至元十年（1273年）七月，阿术奉命移师淮东。抵达扬州城下，南宋军千余骑出战，中了阿术埋伏活捉了首领王都统。次年（1274年）正月，阿术回到大都（今北京），与阿里海牙共同奏请元世祖趁势灭宋。
