当她一见面、就投入到伏尔泰的怀抱之时，伏尔泰也接受了她的热吻；第二天，他还通过公爵夫人转交了给爱米莉的求爱信。进展如此迅速，从伏尔泰这边来看，主要也是出于一种思想上的共鸣、精神上的需求。伏尔泰当时刚从英国回来，他深受牛顿的科学发现和洛克的哲学原理的影响，一天到晚嘴上挂着这两个英国人的名字。但伏尔泰认为，在巴黎很少有人能够与他谈论这些问题；比如，法兰西学院的科学家们，多属笛卡尔派，他们对英国的新思想深表怀疑。
伏尔泰深信，只有爱米尔可以例外；她能够理解自己所谈论的一切，而且会接受他的观点。一个意外事件的发生，也促进了伏尔泰与她开始了长久的同居；《哲学通信》出版后，即遭当局查禁，他作为此书的作者，在巴黎无处藏身，便去投奔爱米莉。夏特莱侯爵，也即爱米莉的丈夫，在法国东北部、布莱兹河畔的西雷镇，拥有一座13世纪的宅第；这个地方距比利时很近，一有风吹草动，就可以溜至国外。
另外还有一个好处，可以利用夏特莱的身份保护自己；后来的事实也证明了这个判断是正确的，在伏尔泰遭受迫害、多次处于危险之时，侯爵固真四处去活动与调停。侯爵先生的胸怀很博大，一直认可这一对情人的同居；这在咱中国人看来是难以理解的，其实也与法国的时代风气有点关系的——当时的道德、风气，准许一个已婚女人在家里添一个情人，只是不允许有人在外头宣扬而已。
后来，也有评论者这样开玩笑说:“当侯爵夫人不仅选择了一个情人，而且是选择了一个天才之后，全法国都原谅了她。”同居期间，伏尔泰在爱米莉的影响下，对自然哲学的兴趣越来越浓厚，写成了《牛顿哲学原理》；他在该书的题辞里，把此书献给爱米莉，因为正是依靠她的帮助，伏尔泰才走出了牛顿科学思想的迷宫。在这里，伏尔泰还出资建造了一个颇具规模的实验室。
1737年6月，法国科学院进行一项有关火的性质的有奖征文，他与爱米莉各以论文参赛，也都获了奖。在这里，伏尔泰对于戏剧的爱好丝毫未减。他不仅自己写戏剧，写出了悲剧《梅洛普》、《穆罕默德》，喜剧《放荡的儿子》、《纳尼娜》；还让人把一个阁楼改造成小剧场，组织业余剧团来演出，并对当地居民开放。然而，伏尔泰与爱米莉的矛盾，也当然是会发生的。
爱米莉是这么一个人，她对于严肃的事与轻浮的事，都怀有同样的热情；他很爱伏尔泰，却又不满足于他的近乎柏拉图式的爱情。在同居了十五年以后，爱米莉又堕入了时年33岁的圣·郎伯的情网；这个小伙子很飘亮而又富于机智，还擅长于诗文。当这两个人请求伏尔泰的原谅之时，他想到了已在暮年，不可能再去与这个年轻人争夺爱情了；就向他们表示了祝福。
